【东大新闻网4月30日电】（通讯员 高菁林）近日，东南大学能源与环境学院、环境功能高分子江苏省重点实验室汪勇教授团队以“Ordered Ionic Nanochannels in Covalent Organic Frameworks for Photosynthesis of H2O2 from Ambient Air-Equilibrated Water” (“共价有机框架的有序离子纳米通道用于高效H2O2光合成”)为题在国际期刊《Angewandte Chemie International Edition》（德国应用化学）上发表最新研究成果。
过氧化氢（H₂O₂）是绿色高值氧化剂，但传统蒽醌法能耗高、副产物有毒。太阳能驱动“水+氧气”光合成H₂O₂是理想替代方案。共价有机框架（COFs）是一种通过共价键连接形成的结晶性多孔材料，在能源转化与环境催化等领域展现出巨大应用潜力。然而，目前大部分COFs的疏水性以及电子结构对称性，导致其作为光合成H2O2催化剂时容易出现水分子和氧气分子传质速率慢，氧还原反应的选择性低，电荷分离动力学受限等问题。同时，目前COF合成高度依赖有机溶剂，对环境可持续性提出了进一步挑战。因此，开发绿色高效的COFs水相合成工艺，并设计“水和氧气”分子高速传输通道，对高效光合成H₂O₂具有重要意义。
研究团队基于前期的研究基础（Angew. Chem. Int. Ed.2026, 65, e15651），从单体与催化剂分子之间的电子转移性质出发，通过电子供体-受体（EDA）络合物介导水相合成策略，设计制备了一系列具备有序离子纳米通道的乙烯基共价有机框架（ivCOFs）。所合成的ivCOFs均表现出优异的结晶度与表面积。得益于本征的有序离子纳米通道，ivCOFs实现了水分子快速传输与氧气分子稳定吸附。同时，由于嵌入的卤素阴离子与阳离子框架的强静电作用，框架整体电荷密度显著提高，在大幅提高电子空穴分离动力学的同时，精准调控了ivCOFs的电子能带结构，从热力学角度最大化了二电子还原反应的推动力和选择性。因此，ivCOFs在空气平衡水中表现出优异的光合成H2O2速率，以及良好的太阳能转化效率，在间歇式和连续流系统中能够稳定运行超过120 h。该工作通过电子供体转移相互作用在COFs内部构筑了有序离子纳米通道，确立了EDA络合物在稳定离子构筑单元、实现绿色水相合成中的关键作用，同时为双氧水的可持续以及低碳化生产提供了切实可行的材料基础与工程范式。
东南大学能源与环境学院博士研究生高菁林为论文的第一作者，通讯作者为汪勇教授，东南大学为论文唯一通讯单位。本研究得到了国家自然科学基金和江苏省自然科学基金等项目的资助。
文章链接：https://doi.org/10.1002/anie.7617241
供稿：能源与环境学院
（责任编辑：周子琪 审核：宋业春）
