【东大新闻网6月1日电】（通讯员 医萱）近日，化学化工学院娄永兵教授课题组在国际顶级期刊《ACS Nano》上发表题为“MoS2-Stratified CdS-Cu2‒xS Core−Shell Nanorods for Highly Efficient Photocatalytic Hydrogen Production”（二硫化钼层化硫化镉−硫化铜核−壳纳米棒用于高效光催化制氢）的学术论文。
异质结构的光催化剂材料被广泛地应用于高效光催化裂解水产氢。但是，由于在异质结构材料中通常会存在强烈的离子迁移效应，这会严重导致材料的稳定性降低，特别是对于典型的CdS-Cu2-xS材料而言，其高的Cu+离子迁移率会导致其稳定性极低，进而严重制约其光催化产氢性能。有鉴于此，本课题组首次利用Cu+离子高的迁移率巧妙地设计了一种特殊三元层状结构的CdS-Cu2-xS/MoS2光催化剂材料。在这种异质结构催化剂材料中，由于外层MoS2（002）晶面与相邻内层Cu2-xS（002）晶面高度匹配，因而外层MoS2层可以垂直生长在内层Cu2-xS表面；此外，由于Cu+具有高的离子迁移率以及Cu+离子所在的Cu2-xS层与邻近的MoS2层之间形成紧密的异质界面，因此，Cu+离子能够迁移并插入到表面MoS2层晶体结构中形成Cu+@MoS2催化保护层。这种垂直生长在一维核-壳CdS-Cu2-xS纳米棒表面的Cu+@MoS2纳米片阵列作为催化和保护层不仅能够提高光催化剂材料的稳定性（连续光催化产氢20小时，其稳定性基本保持不变），而且能够促进其光催化裂解水产氢性能（三元CdS-Cu2-xS/MoS2光催化产氢速率达到14184.8 μmol g−1 h−1，与CdS-Cu2-xS和CdS相比，其光催化产氢速率提高了12.7和97.2倍）。这得益于所设计的独特分层状异质结构、有效的杂化Cu+@MoS2催化和保护层以及催化剂材料在可见光范围内强的激子共振吸收。
此外，通过飞秒时间分辨的瞬态吸收光谱动力学测试和扫描离子电导显微镜直接表面电荷成像进一步证实了光催化反应过程中的电荷转移机理。这种新的设计策略表明利用高的离子迁移率设计的杂化表面层可以作为一种有效的催化和保护异质界面用于提高催化剂材料的稳定性和光催化产氢性能。
Figure 1.Structural and elemental characterization of stratified CdS-Cu2‒xS/MoS2. (A) Schematic illustration of the formation process of stratified CdS-Cu2‒xS/MoS2via sequential cation-exchange and seedgrowth methods. Representative low-magnification of (B) entire morphology and (C) individual morphology as well as high-magnification (D) of the corresponding three different components i. CdS core region, ii. Cu2‒xS shell region, and iii. MoS2 ring-shaped thinnanosheet region. (E) Three-dimensional profile TEM of stratified CdS-Cu2‒xS/MoS2 and (F) HAADF-STEM image of an individual stratified CdS-Cu2‒xS/MoS2 system. STEM-EELS elemental mapping of stratified CdS-Cu2‒xS/MoS2: (G) Cd Lα, (H) Cu Kα, (I) Mo Kα, (J) S Kα, which reveal that the CuIcations are intercalated within the MoS2 basal plane and thus form an efficient hybridized CuI@MoS2 surface layer.
本文第一作者为东南大学化学化工学院娄永兵教授课题组的博士生刘国宁，东南大学为第一通讯单位。
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.9b09470
供稿：化学化工学院
（责任编辑：吴婵 审核：李小男）
