【东大新闻网3月19日电】（通讯员 凌崇益）近日，东南大学物理学院王金兰、凌崇益团队提出“单原子饱和度（SSA）”模型，将客体金属电子-几何效应、主体金属调控规律及中间体吸附构型纳入统一框架，为单位点催化剂的理性设计提供了“原子尺规”，相关研究成果以“Single-Atom Saturation: A Fundamental Principle for Single-Atom-Site Catalyst Design”（单原子饱和度：单原子位点催化剂设计的基本原则）为题发表在国际顶级期刊《美国化学会会志》(Journal of the American Chemical Society)上。
单原子合金催化剂因其兼具单原子分散位点高活性和合金材料高稳定性的双重优势，在电解水、二氧化碳还原、氮气还原等重要能源反应中展现出巨大潜力。然而，传统理论模型（如d带中心理论）难以准确预测单原子体系的催化性能，机器学习方法虽能实现性能快速预测，却无法揭示物理化学本质。因此，长期以来，单原子合金催化剂的“结构-活性”关系缺乏统一理论框架，导致实验筛选与设计存在盲目性。如何建立简明、可解释的活性描述符，成为该领域亟待突破的难题。
针对这一问题，团队通过高通量计算与物理化学分析，提出“单原子饱和度（SSA）”模型，从电子结构与几何结构双重维度构建了普适性描述符。SSA综合考虑了单原子活性位点的d电子占据饱和度（Sd）、配位饱和度（Sc）、主体原子类型（Ch）以及中间体吸附构型（α）四大关键因素，成功量化了不同反应中关键中间体（如*CO、*OH、*H、*N）的结合强度。基于该模型，团队预测了多个高效催化剂体系，结果与已报道实验数据高度吻合。此外，单原子饱和度更可拓展应用于非金属载体负载的单原子催化剂表面，展现出很强的普适性。该工作揭示了单原子位点催化剂在多种化学反应中的构效关系，为单原子位点催化剂理性设计提供了基本准则。
本文的第一作者是任春锦博士和崔煜博士，王金兰教授及凌崇益教授为共同通讯作者。该工作受到国家重点研发计划、国家自然科学基金重点项目、优青项目等资助。
论文链接为https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c00643
供稿：物理学院
（责任编辑：刘明源 审核：李震）
